从伴有电离辐射的设施、实验室通过气体或液体途径排入环境的放射性物质流。放射性流出物是一特定设施对环境影响的基本源项,辐射环境管理的重要任务是控制放射性流出物的总量。不同的核设施,放射性流出物中的核素种类、含量、物理、化学性质不尽相同,流出物排入的空域环境及受纳水体的容量和稀释、弥散条件各不相同。因此,对放射性流出物的管理要因地制宜。但共同点是年排放总量须经批准,日常排放在监控下进行,实际的排放量可以通过流出物监测核准。必要时需要进行验证性监测。
核电厂放射性流出物根据监测方式的不同,核电厂放射性流出物监测可分为在线监测和离线监测,监测数据通常是对排放点处剂量率、活度浓度或总活度的在线测量得到的,但如果流出物排放量较低,在线测量就可能因仪器灵敏性不足而无法得到数据,需要考虑采样和随后的实验室分析。根据核电厂放射性流出物监测对象,又可以分为气态放射性流出物、液态放射性流出物和直接辐射监测。
1、气态放射性流出物
核电厂正常运行状态下,气态放射性流出物主要有惰性气体、碘同位素、氚和碳-14的挥发性化合物以及颗粒状的裂变和活化产物。其中,碘同位素和惰性气体也是核电厂事故排放中的重要监测项目。通常气态放射性流出物排放限值由审管部门以惰性气体、气溶胶和碘同位素年活度限值的形式给出,根据反应堆的不同类型,有时还可能需要给出核素、碳-14和氚的年排放限值。
(1) 惰性气体。
利用监测设备连续在线监测或对流出物进行取样测量,获得惰性气体中放射性同位素的活度数据,以验证惰性气体排放符合审管部门所批准的排放限值要求。在核电厂气态放射性流出物监测中,IAEA建议需要考虑的惰性气体有41Ar、Kr同位素 (85Kr、85m Kr、87Kr、88Kr、89Kr) 和Xe同位素(131m Xe、133Xe、133m Xe、135Xe、135m Xe、137Xe、138Xe)。
(2) 颗粒物。
核电厂气态放射性流出物监测中,需要考虑的气溶胶核素有:51Cr、54Mn、57Co、58Co、60Co、59Fe、65Zn、95Zr、95Nb、103Ru、106Ru、110m Ag、124Sb、134Cs、137Cs、140Ba、140La、141Ce和144Ce;放射性核素:89Sr、55Fe、90Sr和63Ni; 核素:238Pu、239Pu、240Pu、241Am、242Cm和244Cm。
其中,气溶胶核素的取样应采用过滤器,并定期对滤膜进行更换,采样结束后利用HPGe谱仪进行放射性分析。放射性核素(例如Pu的同位素) 年排放量通常很低,但必须定期监测。此外,还可能需要开展对气溶胶的在线监测,采用过滤器进行连续采样,并在采样过程中进行总放射性测量。
(3) 碘-131。
碘-131是碘同位素中对公众照射剂量贡献最大的放射性核素。为了能在放射性气态流出物偏离正常水平的情况下给出预警信号,核电厂应对碘-131进行在线监测。空气中的碘-131按其形态可分为元素碘、有机碘和碘微粒三种。不同形态的碘-131在环境中的表现行为不同,特别在沉积速度方面,元素碘的沉积速度比碘微粒高一个数量级,比有机碘高两个数量级。一般,只有在需要对3种形态的碘-131剂量贡献分别考虑,或者审管部门对3种形态的碘-131分别给出排放限值的情况下,放射性流出物监测方案中才需要对碘-131的形态进行区分。
(4) 氚和碳-14。
对于重水堆,气态氚的监测十分重要,沸水堆和压水堆中气态氚排放量较少。反应堆类型确定,气态流出物中碳-14的年排放量基本恒定。一般,重水堆碳-14排放率显著高于沸水堆和压水堆。核电厂应开展对气态流出物中氚和碳-14的监测,如果在环境监测方案中已包含了氚和碳-14监测项目,那么流出物中的氚和碳-14每季度进行取样/监测即可。
2、液态放射性流出物
核电厂液态流出物中含有大量裂变和活化产物,主要有锶、铯、钴、碘和氚的放射性同位素。在液态流出物排入环境之前,应设置贮存装置对流出物收集和取样,进行放射性核素浓度测量。其中,对于放射性测量,应在排水管线上设置在线连续监测装置,需要关注的核素与气态放射性流出物相同; 对于β放射性核素,如锶-89、锶-90、铁-55和镍-63,如果不能做到对β放射性在线连续监测,应每季度对混合样品进行测量和分析。对于沸水堆,至少核电厂在运行的第一年,应每月对液态流出物中的磷-32进行监测。
对于放射性核素,如钚、镅和锔的同位素,应每季度对混合样品进行分析。首先对总活度进行测量,如果测量值超出预定值,再对样品进行具体的放射性核素分析。氚是核电厂液态流出物中的重要放射性核素。对于重水堆核电厂而言,氚的测量尤为重要,混合水样中的氚应至少每周测量一次,实际上许多核电运营者的监测频率往往更为频繁。其他堆型的核电厂氚排放量较少,混合水样中的氚应每月进行测量。
碳-14的排放量只在重水堆液态流出物中较大,混合样中的碳-14可以每月进行一次测量,其他堆型的核电厂,如果碳-14排放量很小或可以通过其他方法进行估量,液态流出物中的碳-14则不是必要的监测项目。1
放射性流出物监测项目的通用要求对于不同堆型的核电厂,放射性流出物监测项目会有一定的差异,IAEA对核电厂正常运行状态下放射性流出物监测项目的通用要求见图1。
—流出物取样/监测应参考以往特定或类似堆型核电厂的情况而定,对于气态流出物,应考虑到取样代表性( 取样位置、样品萃取方法、样品损失)、样品收集以及单个放射性核素的取样和测量方法。对于液态流出物,要求取样位置处液态流出物的流速必须足够大,能够使得样品充分混合。2
流出物监测报告IAEA规定核电厂的流出物监测数据,应至少每年向审管部门报告一次。流出物监测报告应包括来源于直接辐射的剂量率、流出物组成、排放速率和年排放量,应包括对监测结果的解释和说明(如参考模型、标准、监测结果的不确定性) ,特别对发生显著变化的流出物监测数据,需要予以说明。此外,一些详细的流出物取样/监测信息(排放点位置、取样频率、放射性分析方法)、测量仪器的基本参数和校准信息也应随监测结果一起上报审管部门。监测报告还应包括其他的有用信息,如监测报告期间的天气条件和核电厂净发电量。公众个人年受照剂量的计算应包含在流出物监测报告中。IAEA给出了关于核电厂放射性流出物剂量评价的3种模式:“稀释”剂量评价模式、通用环境剂量评价模式和场址特有剂量评价模式。根据流出物监测数据,选取合适的计算模型,将剂量结果与相应的剂量约束值比较,拒绝剂量高于剂量约束值的放射性流出物排放方案,并考虑替代方案。2
质量保证质量保证是核电厂放射性流出物监测活动的重要组成部分,必须贯穿于监测方案制定到剂量评价整个过程。核电厂放射性流出物监测质量保证,应包括满足以下具体条件的措施:
①与流出物监测有关的取样代表性要求;
②流出物取样频度应当是合适的;
③测量设备的刻度和效能检验程序应当满足要求;
④测量的比对计划应当到位;
⑤测量应当可追溯到国际标准;
⑥放射性分析实验室应当是公认合格的;
⑦记录保持体系应当是充分有效的;
⑧流出物监测报告程序应当是经审管部门认可的。2
本词条内容贡献者为:
宋春霖 - 副教授 - 江南大学